Cuando la Biblioteca abrió sus puertas, sus fondos estaban compuestos de materiales procedentes de las colecciones privadas de los monarcas de España (Felipe II, Felipe IV y Felipe V) y nobles como el Conde de Aguilar y el Duque de Medinaceli.
Sin embargo, no es hasta 1836 cuando pasa a denominarse Nacional y su actividad deja de depender de la Corona para hacerlo del Ministerio de la Gobernación.
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